非線形超伝導光学：クーパーペアの応答から探る高次光物性とデバイス応用
はじめに
超伝導体は、特定の条件下で電気抵抗がゼロになり、磁束を排除するマイスナー効果を示すなど、巨視的な量子現象を発現する物質相です。その応用は、リニアモーターカーに代表される強磁場発生技術から、高感度磁場検出器、量子コンピュータの基盤となる量子ビットまで多岐にわたります。しかし、これらの応用は超伝導体の線形応答や磁気特性を利用したものが主流であり、光との非線形相互作用という側面は、比較的「知られざる」領域かもしれません。
超伝導体の光に対する応答は、通常、超伝導ギャップ以下のエネルギーを持つ光子に対しては透過率が高く、ギャップ以上のエネルギーを持つ光子に対してはクーパーペアが破壊される吸収が支配的となるという線形応答に基づいています。しかし、入射光の強度が増大するにつれて、超伝導体は非線形的な光学応答を示すようになります。この非線形応答は、超伝導体の電子状態、特にクーパーペアのダイナミクスや、ギンツブルグ-ランダウパラメータに代表される超伝導秩序変数の空間的・時間的変化と深く関連しており、基礎物性研究の観点からも、また高速・高周波デバイス応用への可能性という観点からも、近年再び注目を集めています。本稿では、この非線形超伝導光学の物理的基盤、具体的な現象、そして高周波・テラヘルツ帯での活用事例と研究の最前線について概観します。
超伝導体における非線形応答の物理的起源
超伝導体における非線形光学応答は、主に以下の要因に起因します。
- クーパーペアの運動量空間における非線形性: BC S理論におけるクーパーペアは、フェルミ準位近傍の電子がペアを組んだ状態として記述されます。比較的低い周波数・強度の電磁場に対しては、ペアは線形的に応答しますが、電磁場の強度が増すと、ペアを構成する電子の運動量分布が歪められ、非線形な応答が生じます。特に、ギャップエネルギーに近い周波数や、ペア破壊エネルギーを超える強度の電磁場は、クーパーペアを破壊する（クアジ粒子を生成する）過程を引き起こし、これが顕著な非線形性をもたらします。この現象は、クーパーペアの集団運動の非線形性や、超伝導凝縮層の密度揺らぎとしても捉えることができます。
- 超伝導秩序変数のダイナミクス: ギンツブルグ-ランダウ (GL) 理論によれば、超伝導状態は複素秩序変数 $\Psi = |\Psi|e^{i\phi}$ で記述されます。外場が存在する場合、秩序変数の振幅 $|\Psi|$ や位相 $\phi$ は空間的・時間的に変化します。特に強い電磁場や高速な変化に対しては、GL方程式の高次項や非局所項が重要となり、非線形応答を生じさせます。例えば、秩序変数の振幅が時間的に揺らぐ現象は、超伝導ヒッグスモードの励起と関連しており、その非線形光学応答を通じた観測も試みられています。
- 熱的効果: 強い電磁場の吸収はジュール熱を発生させ、超伝導体の温度を上昇させます。特に転移温度近傍では、温度の上昇が超伝導特性（例えばギャップエネルギーや臨界電流密度）に非線形な変化をもたらし、これが巨視的な非線形応答として観測されることがあります。ただし、ここでは主に、電子的な非線形応答、すなわち温度変化以外の要因による非線形性に焦点を当てます。
これらの物理的な起源により、超伝導体は入射光の周波数や強度に応じて、高調波発生（第二高調波、第三高調波など）、パラメトリック増幅/発振、四波混合といった様々な非線形光学現象を示します。
具体的な非線形現象と実験的観測
超伝導体における非線形光学応答は、主にマイクロ波からテラヘルツ波、さらには赤外・可視光領域にかけて研究されています。特に超伝導ギャップ周波数（BCS理論では約 $3.5k_B T_c$）に対応するテラヘルツ帯や、その数倍の周波数域での応答が理論的にも実験的にも重要です。
- 高調波発生: 入射周波数 $\omega$ の光に対し、 $2\omega, 3\omega, \dots$ といった高調波が発生する現象です。超伝導体は、常伝導体に比べて、特に低い周波数や温度において、非常に大きな非線形応答を示すことがあります。例えば、マイクロ波帯やテラヘルツ帯で大きな第三高調波発生効率を示すことが知られています。これは、クーパーペアの非線形運動や、超伝導電流の非線形性（例えば、電流密度と超伝導速度の関係）に起因します。実験的には、超伝導薄膜や共振器構造に強い電磁場を印加し、出力される高調波を検出することで評価されます。
- パラメトリック増幅・発振: 入射した信号光（周波数 $\omega_s$）と強いポンプ光（周波数 $\omega_p$）を用いて、信号光を増幅したり、新たな周波数成分（アイドラー光、$\omega_i = \omega_p - \omega_s$ など）を発生させたりする現象です。超伝導体におけるパラメトリック効果は、超伝導インダクタンスの非線形性（電流によってインダクタンスが変化する性質）を利用して実現されます。特に超伝導ジョセフソン接合アレイを用いたパラメトリック増幅器は、マイクロ波領域で量子限界に近い低雑音性を持ち、量子コンピュータの読み出し回路などに応用されています。
- 四波混合 (Four-wave mixing; FWM): 複数の入射光（例えば $\omega_1, \omega_2, \omega_3$）の相互作用により、新たな周波数（例えば $\omega_1 + \omega_2 - \omega_3$）の光が発生する現象です。超伝導体は、第三次非線形感受率 $\chi^{(3)}$ が大きい場合があり、特にテラヘルツ帯でのFWM測定は、超伝導ギャップ構造やクアジ粒子のダイナミクスをプローブする強力な手法となります。ポンプ-プローブ分光の一種として、超伝導状態の高速ダイナミクスを追跡する研究が行われています。
- 非線形テラヘルツ分光: ピーク強度の高いテラヘルツパルスを超伝導体に照射し、透過率や反射率、あるいは発生する高調波や混合光の特性を測定することで、超伝導状態の非線形応答を直接的に調べます。これにより、超伝導ギャップの飽和、クアジ粒子生成・再結合ダイナミクス、超伝導コヒーレンス長と非線形性の関係など、超伝導体の基本的な電子状態やダイナミクスに関する重要な情報が得られます。
活用事例と展望
超伝導体の非線形光学特性は、以下のような分野での応用が期待されています。
- 高速・高周波デバイス: 超伝導体の非線形インダクタンスや非線形抵抗を利用したミキサー、スイッチ、リミッターなどの高速信号処理素子は、常伝導素子に比べて低消費電力で高効率な動作が可能です。特にマイクロ波からテラヘルツ帯にかけての高速通信やレーダー技術への応用が研究されています。
- 量子情報処理: 超伝導回路を用いた量子コンピュータでは、量子ビットの操作や読み出しにマイクロ波パルスが用いられます。この過程で生じる非線形性は、量子ビット間の結合や読み出し機構の設計において重要です。また、超伝導パラメトリック増幅器は、量子ビットの状態を低雑音で増幅するための必須技術となっています。超伝導非線形素子は、量子光学的な実験（例えば単一光子検出やスクイーズド状態生成）を行う上でも興味深いプラットフォームを提供します。
- テラヘルツ技術: テラヘルツ帯は、物質透過性が高く、生体分子のフィンガープリント領域を含むことから、非破壊検査や分光分析、次世代通信などへの応用が期待されています。超伝導体の大きな非線形性は、高効率なテラヘルツ波発生器（例えば、超伝導ミキサーを用いた周波数混合）や、高感度なテラヘルツ検出器（例えば、TESやMKIDと組み合わせた非線形応答の利用）の開発につながる可能性があります。
- 基礎物性研究: 非線形光学応答は、超伝導ギャップの構造、クーパーペアの対称性、電子間の相互作用、さらにはフォノンや他の励起との結合など、超伝導体のミクロな性質を解明するための強力なプローブとなり得ます。特に非従来型超伝導体（高温超伝導体、鉄系超伝導体、トポロジカル超伝導体など）における非線形応答の研究は、その特異なペアリング機構や多体効果を理解する上で重要な知見をもたらすことが期待されています。
まとめ
超伝導体の非線形光学応答は、単なる線形応答の補正を超えた、超伝導状態の深い物理に根ざした興味深い現象です。クーパーペアや秩序変数のダイナミクスに由来するこの非線形性は、高周波・テラヘルツデバイスや量子技術における実用的な応用可能性を秘めているだけでなく、超伝導体のミクロな電子状態やダイナミクスを解明するための強力な研究ツールとしても機能します。
リニア技術とは異なる、光との相互作用を積極的に利用する非線形超伝導光学は、今後、基礎物理学と応用工学の両面からさらなる発展が期待される分野です。特に、新しい超伝導材料の探索や、マイクロ・ナノスケールでの構造制御技術の進展と相まって、これまでの超伝導技術の枠を超えたブレークスルーをもたらす可能性を秘めていると言えるでしょう。